‘1천조 분의 1초’ 동안에 일어나는 찰나의 변화를 직접 관측하고 제어할 수 있는 초고해상도 이미징 기법이 성공적으로 구현됐습니다.
UNIST 화학과 권오훈 교수팀은 국내 유일의 ‘4차원 초고속 투과전자현미경’을 활용해 이산화바나듐(VO2) 나노입자의 매우 빠른 금속-절연체 상변화 과정을 펨토초(femtosecond, 10-15 초) 수준의 정확도로 실·시공간에서 직접 포착했는데요.
이산화바나듐은 섭씨 68도에서 금속-절연체 상변화 현상을 보여 광학센서 및 고속 스위칭 소자 등 차세대 핵심 소재로 각광받고 있습니다. 하지만 이 상변화 과정이 펨토초라는 매우 짧은 시간 동안 일어나기 때문에 기존 이미징 기법으로는 나노입자 수준에서 직접 관측이 불가능했습니다.
초고속 투과전자현미경은 광전자 펨토초 펄스를 광음극에서 생성하고 높은 에너지로 가속하여 원자 크기보다 짧은 피코미터(10-12 m) 수준의 파장에 도달하면서 높은 시공간 동시 분해능을 가집니다. 하지만 광전자 펄스를 이루는 각각의 전자들은 모두 음의 전하를 띄고 있어 서로 밀어내는 성질을 보이는데요. 이로 인해 광전자 펄스가 현미경의 경통을 지나며 점점 시공간상으로 확산되어 분해능이 떨어집니다.
연구팀은 투과전자현미경의 한계를 극복하고 이산화바나듐의 상변화 과정을 촬영하기 위해 보편적으로 사용되는 에너지 필터를 기존과 다른 방식으로 활용했습니다. 먼저, 현미경의 카메라에 도달하는 동안 시공간 상으로 확산된 광전자 펄스의 일부를 에너지 필터로 걸러냈습니다. 이후, 걸러 낸 일부의 광전자들로 이미지를 재구성해 펨토초에 이르는 순간 동안의 상변화를 또렷하게 포착했는데요. 이는 에너지가 같은 광전자는 가속 후 동일한 시공간에 존재한다는 물리 법칙을 활용한 결과입니다.
이렇게 에너지 필터를 활용하면 이산화바나듐 나노입자 군집체를 구성하는 개별 나노입자들의 각기 다른 초고속 상변화 과정을 한 번에 포착할 수 있습니다. 특히, 연구팀은 그래핀 기판 위에서 만들어진 이산화바나듐 나노입자들은 기존과는 다른 구조를 가지기 때문에 상변화가 일어나는 중간 단계에서 ‘준안정 상태’를 거칠 수 있다는 직접적 증거도 처음으로 확인했습니다.
제 1저자인 김예진 박사(현 캘리포니아 공과대학(Caltech) 박사 후 연구원)는 “초고속 투과전자현미경의 시간분해능을 향상시키기 위해 많은 노력이 이루어졌다”며 “이번 연구를 통해 복잡한 장비 개조 없이도 펨토초 수준에서 일어나는 물질의 변화 과정을 나노미터 수준에서 선명하게 촬영해 낼 수 있다는 것을 증명했다”고 말했습니다.
권오훈 교수는 “누구나 아는 일반적인 물리학 지식을 토대로 펨토초 이미징 기법을 실험적으로 구현한 첨단 이미징 분야 최초의 연구다”며 “이산화바나듐의 초고속 상변화 현상을 처음으로 실시간 촬영함으로써 물성 제어에 대한 이해도와 소재로의 활용도를 높이는 데 기여할 수 있을 것이다”고 평가했습니다.
연구 결과는 1월 27일 오후 2시(현지시각) ‘Science Advances’에 발표됐습니다.
#용어설명
1. 초고속 투과전자현미경(Ultrafast transmission electron microscope)
초고속 투과전자현미경은 높은 공간해상도를 가진 기존의 투과전자현미경에 펨토초 수준의 시간분해능을 얻기 위해, 기존의 여기-탐침(pump-probe) 분광학을 응용한 광펄스 여기-전자펄스 탐침 방법을 채택한다. 시료를 관측하는 역할인 전자탐침 빔은 펨토초 펄스의 레이저가 현미경의 광음극을 조사하여 생성되는 광전자로서 레이저의 펄스와 마찬가지로 펨토초 단위의 펄스형태를 띄고 현미경 내부 가속관을 통해 가속이 되고 여러 응축렌즈를 통해 집중되어 시료에 도달한다. 펨토초 단위의 펄스형태를 띈 탐침 빔은 펨토초 단위의 시간분해능을 만들어 내게 된다. 시료를 여기시키는 빔의 경우 시료 여기에 적절한 파장대의 광자 펄스로 레이저가 조화 진동자 생성기(harmonic generator)를 지나며 생성되며 경로차 생성기(optical delay stage)를 지나 시료에 도달한다. 현재 미국 미네소타 대학, 독일 괴팅겐 대학, 스웨덴 왕립공과대학, 스위스 로잔연방공대, 중국과학원, 일본 이화학연구소 등 일부 고등 연구기관에만 설치 및 활용 중이며, 국내에서는 유일하게 울산과학기술원에 설치되어 2017년부터 가동 중이며 세계 최초로 전자 직접검출 카메라가 부착되어 최고 수준의 성능을 지닌다.
2. 전자 에너지 손실 분광법(Electron energy-loss-spectroscopy)
투과전자현미경에 보편적으로 연동되어 시료를 투과한 고에너지 자유 전자 빔의 에너지를 분석해 시료의 전자구조, 두께, 및 광학적 특성을 연구하는 분광법. 전자 빔이 시료를 투과하면 시료의 내각 준위(core level) 전자를 들뜨게 하면서 초기 에너지를 잃게 되는데, 잃은 에너지를 정량화 하여 원자 간 결합 구조, 배위 수, 산화 상태, 및 자성 등 시료의 고유한 특성을 연구할 수 있다.
(논문명: Femtosecond-Resolved Imaging of a Single-Particle Phase Transition in Energy-Filtered Ultrafast Electron Microscopy)
